中科院观测到掺杂量子点中的“声子瓶颈”动力学现象

作者:匿名时间:2019-11-08 18:53:41

据中国科学院网站10月11日消息,近日,中国科学院大连化学物理研究所光电材料动力学特别研究组研究员吴开锋的团队在半导体量子点中热电子弛豫动力学的研究方面取得了新进展,并首次观察到掺铜量子点中热电子弛豫的“声子瓶颈”效应。

在大多数无机半导体材料中,能量高于半导体带隙的热载流子与晶格(声子)碰撞,并迅速弛豫到能带边缘(亚皮秒级),导致太阳能光子中高于半导体带隙的能量以热能的形式耗散。这是构成shockley-queisser在单个太阳能电池中效率极限的主要原因之一。如果能有效地利用热载流子,就能突破这一限制,太阳能电池的理论能量转换效率可以提高到66%。此外,热载体的有效利用对于提高光催化效率和敏化光化学反应也具有重要意义。然而,热载流子的亚皮秒弛豫给热载流子的有效利用带来了巨大挑战。

研究人员预测,半导体纳米晶体(或量子点)可能具有长寿命的热载流子。原因是量子限制效应使得量子点具有类似原子的离散能级。这些能级之间的能量差高达几百兆电子伏,使得热载流子很难通过发射声子而弛豫,这是著名的“声子瓶颈”现象。然而,迄今为止报道的所有种类的量子点(除了核/壳结构)都表现出亚皮秒水平的热离子弛豫,并且没有观察到“声子瓶颈”效应。对于ii-vi量子点,研究人员推测导带中的热电子将通过畴受限的增强型俄歇电子空穴能量转移机制迅速弛豫到能带边缘。同时,由于价带能级之间的小间隙,热空穴将与声子耦合并弛豫到能带边缘。因此,如果电子空穴能够被有效地分离并且俄歇型能量转移能够被抑制,则热电子寿命原则上可以被预期延长。

基于这种理解,该团队对简单铜掺杂和未掺杂cdse量子点的热电弛豫动力学进行了比较研究。超快光谱分析表明,亚铜离子可以在飞秒时间尺度(30倍)内提取,有望实现高效的热电子提取。此外,基于先前对热电子和量子点表面配体之间非绝热相互作用的理解(化学。sci。该团队还发现,光生空穴的捕获也可能会收缩导带中的电子波函数,从而通过表面配体分子诱导的非绝热效应抑制热电子的弛豫。这种双重抑制效应使得铜掺杂量子点的热离子弛豫速率明显慢于未掺杂量子点,并且比最近引起广泛关注的各种钙钛矿材料慢20倍以上。

本工作首次观察到结构简单的掺铜量子点中热离子弛豫的“声子瓶颈”效应,对提高太阳能电池效率、光催化效率和敏化光化学反应具有指导意义。

这项工作得到了国家重点研究开发项目、中国科学院战略试点研究项目、国家自然科学基金和辽宁兴辽卓越计划的支持,并于近期在国家自然科学基金委员会(nat)发表。社区。

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